Beni Elettronici della Ceramica di SnO2-Based con la Doppia Funzione del Varistore e del Sensore di Umidità

Il diossido dello Stagno ha basato l'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-xCuO della ceramica_2342523 del varistore (x=0; 0,05; 0,1 e 0,5) sono stati fatti ed i loro beni elettrici sono stati studiati. Il più alto coefficiente della non linearità ed il campo elettrico (a densità di corrente 10^-3 A cm^-2) sono stati ottenuti per le 0,1 aggiunte di mol.% CuO. È stato osservato che la conduttività elettrica del basso campo è aumentata con umidità relativa, quindi, funzione del doppio della mostra ottenuta materiali del varistore e del sensore di umidità. Il coefficiente della sensibilità di più alta umidità è trovato per₂₃₄₂₅ la ceramica₂₃ dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm. (senza CuO). Il varistore Osservato ed a beni umidità sensibili sono spiegati nei telai del concetto della barriera di Schottky del doppio di granulo-limite come diminuzione dell'altezza della barriera con il campo elettrico o l'umidità relativa. Facendo Uso della teoria suggerita e dei dati semplici ottenuti su rilassamento isotermico di capacità, l'energia degli stati monoenergetici dell'intrappolamento di granulo-limite è stata stimata. Questi valori meno di quanto sono trovati per energia di attivazione della conduzione elettrica (come misura dell'altezza della barriera). Queste osservazioni confermano il concetto della barriera.

Conduzione Elettrica, Limite di Granulo, Sensore di Umidità, Ceramica₂ di SnO, Varistore

Il diossido dello Stagno (SnO₂) è semiconduttore N tipo dovuto i difetti indigeni ed è ampiamente usato in varie aree di elettronica [1-15]. Specialmente, le applicazioni della ceramica basata diossido dello stagno come varistori [2, 3, 6, 8, 10, 14, 15] e come sensori di umidità [5,9,11] sono conosciute. I Varistori sono unità a semiconduttore con (dipendenza non lineare lineare eccellente) della corrente da tensione, che è la stessa per entrambe le polarità di tensione [2, 16]. In varistori il fenomeno della conduzione elettrica non Ohmica è usato. Il varistore è caratterizzato Solitamente da due parametri empirici: il coefficiente della non linearità ed il campo elettrico hanno stimato alla densità di corrente 10^-3 Acm^-2. i sensori Resistente Tipi di umidità sono unità con la dipendenza della loro resistenza da umidità relativa [9, 11].

La ceramica basata diossido dello Stagno con gli additivi è usata per un'unità con i beni combinati di un varistore e di un sensore di umidità relativa [6] e dei sensori varistore tipi del gas [17,18]. Recentemente_2233425 la ceramica₂₃ dell'SnO-Bio--Coo-NbO-Ass.Comm. con l'alto coefficiente della non linearità () e la sensibilità di alta umidità () ai campi elettrici bassi è stata suggerita [19, 20]. La combinazione di entrambi i beni in_2342523 SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-Bio-₂₃ varistore-sensore è dovuto la natura di granulo-limite di entrambi gli effetti [19, 20]. La conduzione Non Ohmica nella ceramica basata diossido dello stagno è dovuto una diminuzione dell'altezza della barriera sul campo elettrico [21]. L'alta sensibilità della conducibilità del basso campo alle variazioni di umidità è dovuto un abbassamento debole dell'altezza della barriera in atmosfere umide [20].

La conduzione Non Ohmica è osservata nella ceramica basata diossido dello stagno con differenti additivi [2, 3, 6, 8, 10, 14, 15, 19]. Per esempio, dato che₂₂₅ il SnO-Coo-NbO-AlO₂₃ varistore [14] ed e per₂₃₄₂₅ il varistore₂₃ dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm. [15] e sono stati ottenuti. Recentemente è stato indicato che dei beni non lineari dei varistori con differenti valori per un confronto è migliore usare il coefficiente normalizzato della non linearità [21-23]. Per₂ SnO-Co3O4-Nb2O5-CrO₂₃ [15] il sistema è più alto (1,03·10-2 cm·V-1) che per₂₂₅ SnO-Coo-NbO-AlO₂₃ [14] il sistema (3,96·10-3 cm·V)^-1. Di Conseguenza, scegliendo il sistema basso la preferenza è stata data al sistema con l'aggiunta₂₃ dell'Ass.Comm. In SnO₂ - i sistemi basati con l'aggiunta di CuO i valori del coefficiente della non linearità (al campo elettrico) sono stati riferiti [24-26]. Tuttavia, abbiamo trovato recentemente che_2342523 in un sistema dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO alcuni più alti valori dei coefficienti della non linearità (circa 50) al campo elettrico relativamente non troppo alto possono essere raggiunti. Sarebbe interessante da studiare questi materiali in dettaglio e da sapere, in particolare, se i doppi beni di un varistore e di un sensore di umidità possono essere osservati in tale_2342523 ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO.

Malgrado i risultati recenti che la conduzione non Ohmica nella ceramica₂ di SnO è collegata con una diminuzione debole dell'altezza della barriera ai campi elettrici bassi e ad una forte diminuzione dell'altezza della barriera agli alti campi elettrici [21-23] (abbastanza simile a che cosa è stato trovato in varistori di ZnO [16]), la struttura elettronica dei limiti di granulo nella ceramica del varistore del diossido dello stagno ancora è studiata male. Di Conseguenza, il ruolo dei trattamenti elettronici di granulo-limite (bloccaggio ed emissione degli elettroni) nel meccanismo della conduzione non ohmica non è capito chiaramente.

È stato trovato più in anticipo che i beni elettrici dei varistori₂ di SnO sono simili ai beni dei varistori di ZnO ed è stato presupposto che la conduzione non Ohmica in varistori di SnO e₂ di ZnO avesse una natura fisica comune relativa al trasporto degli elettroni attraverso le barriere potenziali di granulo-limite [10]. Questo presupposto è stato confermato recentemente dalla similarità del meccanismo non Ohmico della conduzione in varistori di SnO e₂ di ZnO [21-23]. Facendo Uso dell'idea di cui sopra e del considerare che al nel riempimento basato ZnO dei varistori degli stati dell'interfaccia ai campi bassi impedisca una forte diminuzione dell'altezza della barriera [16], può essere presupposto che bloccaggio degli elettroni al

gli stati di granulo-limite in SnO₂ hanno basato la ceramica del varistore è importanti in una stabilizzazione delle barriere di granulo-limite ai campi bassi. Per una conferma di questa ipotesi abbiamo studiato il rilassamento isotermico di capacità. Per la valutazione di alcuni parametri degli stati elettronici di granulo-limite nei metodi differenti della ceramica del varistore di ZnO basati su una misura di capacità sia applicato [27-30]. In particolare, il rilassamento isotermico di capacità in varistori di ZnO è stato studiato [30]. Di Conseguenza, in questa ceramica del varistore dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO basata diossido_2342523 dello stagno del documento non solo sono ottenuti e le loro caratteristiche di corrente-tensione in aria con umidità relativa differente sono registrate ma come pure il rilassamento isotermico di capacità è studiato allo scopo per confermare un'esistenza delle barriere di granulo-limite nella ceramica₂ del varistore di SnO e per trovare l'energia dei centri dell'intrappolamento dell'elettrone all'interfaccia di granulo-limite.

I campioni (mol.%) (99.4-x) SnO-0.5CoO-0.05NbO-0.05CrO-xCuO_2342523 (x=0; 0,05; 0,1 e 0,5) sono stati preparati con il metodo convenzionale della miscela. Le Miscele degli ossidi bagnato-sono state macinate con acqua distillata e sono state stampate nelle compresse 12 millimetri di diametro ed il MPa assiale di sotto spesso di pressione 45 di circa 0,8 millimetri. Le compresse Stampate sono state sinterizzate in aria alla temperatura 1520 del K (1 ora) con le tariffe di raffreddamento e del riscaldamento di circa 350 K/hour. Le composizioni di Fase dei campioni sono state studiate da Diffrazione ai raggi X (XRD). Il termale Differenziale e le termo analisi gravimetrical sono stati eseguiti al riscaldamento fino alla temperatura della sinterizzazione per individuare le transizioni di fase possibili ed il cambiamento di massa. La microscopia elettronica di Scansione (SEM) è stata usata per esplorare la granulometria e la dimensione del poro in tutto il campione sinterizzato alle superfici come-sinterizzate. La microanalisi a raggi x Dispersiva di Energia (EDX) si è applicata a distribuzione locale di studio degli elementi chimici. Tutte Le misure elettriche sono state realizzate facendo uso dei campioni con gli AG-Elettrodi. gli AG-Elettrodi sono stati ottenuti dal riscaldamento lento di un campione (con le superfici piane coperte da AG-Inserimento) in aria fino ad una temperatura del K 1070 e rallentano il raffreddamento. le caratteristiche di Corrente-Tensione sono state registrate in aria con umidità relativa fissa applicando la tensione di CC e misurando la corrente dello costante-stato. Il riscaldamento Possibile di auto di un campione durante la misura è stato individuato come aumento della corrente ad un a voltaggio fisso.

I risultati sono stati ottenuti che evitano l'autoriscaldante dei campioni. Malgrado il confronto vero di parecchi campioni con corrente-tensione non lineare la dipendenza può essere fatta analizzare le caratteristiche di corrente-tensione nell'intervallo corrente di tutto, a volte è utile da avere alcuni parametri numerici empirici per la caratterizzazione di comportamento non lineare di ogni campione. Con questo scopo il coefficiente della non linearità è stato stimato alla densità di corrente 10^-3 Acm^-2 come il pendio della caratteristica di corrente-tensione tracciato in doppio disgaggio logaritmico. Il campo elettrico è stato ottenuto alla stessa densità di corrente. La scelta del valore tradizionale di 10^-3 Acm^-2 per i campioni studiati è perché a questa corrente la non linearità delle caratteristiche di corrente-tensione è solitamente abbastanza alta, quindi è conveniente stimare la tensione applicata ad un'unità, perché a questa corrente la tensione dipende debolmente dal concedere corrente confrontare le unità differenti. Questa densità di corrente è accessibile nel regime di CC per i campioni con la sezione trasversale tipica di circa 1 cm2. Per una registrazione della corrente-tensione caratteristica in aria ad umidità relativa fissa nell'intervallo 10 - 93% un campione è stato collocato in una camera chiusa sopra la superficie della soluzione dell'acqua di sale adeguato per un certo tempo di circa 1 ora prima di iniziare le misure. Il coefficiente della sensibilità di Umidità è stato calcolato a 1000 V·cm^-1, W1= 10% e W2= 93%.

La dipendenza di Tempo della capacità (e della conduttanza) è stata misurata alle temperature fisse nell'intervallo 295-355 K a frequenza 1 chilociclo dopo l'applicazione di una tensione di CC di 100 V durante i 2 minuti facendo uso 7600 del modello la B (QuadTech) del tester di precisione LRC in aria con umidità relativa circa 50%. Le Misure sono state realizzate ai campioni con quasi lo stesso spessore 0,7 millimetri. Dopo 2 minuti sotto tensione i valori di capacità dello stato di stabilità sono stati osservati ed i tempi maggiori non hanno avuti effetto sui risultati. Due curve ottenute a 293 K, ad uno in aria con umidità relativa fissa 51% e ad altro in aria con umidità relativa circa 50%, erano quasi le stesse. Di Conseguenza, è presupposto che l'umidità non abbia avuta effetto significativo sulle misure.

L'energia degli stati dell'intrappolamento di granulo-limite è stata stimata facendo uso del modello semplice sviluppato nell'Appendice. La dipendenza della Temperatura di conduttività elettrica all'incirca 295-475 K è stata ottenuta il riscaldamento lento e raffreddandosi (circa 1 K/min) di un campione in aria con umidità relativa circa 50%. L'energia di attivazione della conduzione elettrica è trovata dalla parte ad alta temperatura di dipendenza ottenuta al riscaldamento secondo l'espressione, dove è il Boltzmann costante ed è temperatura assoluta. La parte A Bassa Temperatura delle dipendenze contiene la regione anomala relativa ad umidità relativa diversa da zero [19]. La dipendenza della Temperatura del verificato di al raffreddamento dà in generale leggermente più in basso (i valori di circa 0,1 eV) di dovuto dissorbimento possibile di ossigeno a tale trattamento termico, tuttavia, questa differenza non è molto importante allo scopo di un confronto nei valori di questo documento con i valori più bassi.

In questi microstruttura della sezione e beni elettrici di CC_2342523 dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO che la ceramica è discussa ha seguito dall'analisi di rilassamento di capacità alla temperatura fissa dopo un'applicazione di tensione di CC.

Il Materiale senza l'aggiunta di CuO non è sinterizzato completamente e molti pori sono veduti, sebbene non ci sia prova di una fase secondaria (Figura 1, a). A 0,1 mol.% CuO sinterizzare è migliori (più limiti di granulo senza pori sono comparsi) comunque pori esiste e la microstruttura è simile a quella per il campione senza CuO (Figura 1, b). Alcune aree scure sono vedute pure (Figure 1, a e b). Questi possono essere spiegati tramite le contaminazioni di superficie dagli idrocarburi. Il campione Ceramico con 0,5 mol.% CuO è sinterizzato meglio (Figura 1, c). Ulteriore studio dettagliato in SEM ha rivelato che il campione con 0,5 mol.% CuO ha una più grande granulometria ed egualmente contiene le fasi secondarie ai limiti di granulo (Figura 1, c). Nella parte centrale dei granuli (Figura stagno ed ossigeno di 1) soltanto è individuata (Figura 2, a). Il segnale dello stagno è più grande del segnale dell'ossigeno perché il risparmio di temi è più basso per i Raggi X di energia bassa. Le Piccole inclusioni del tipo di cristallina sono vedute ad alcuni limiti di granulo (` evidenziato B' nella Figura 1, c). Figura 2, b mostra lo spettro di EDX di una tal fase di limite di granulo con stagno, silicio, cobalto e rame. Un grande segnale dello stagno può essere dovuto il punto dell'analisi che si sovrappone con i granuli adiacenti del diossido dello stagno ed il segnale del silicio può essere causato tramite il contatto di polvere con porcellana durante la procedura del preparato.

Il segnale dell'ossigeno è molto superiore a nel granulo. L'intensità delle Co-Righe di EDX ottenute da queste inclusioni è superiore all'intensità delle Cu-Righe (Figura 2, b). Una fase supplementare si distribuisce lungo i limiti di granulo (` evidenziato A' nella Figura 1, c). Ciò può essere il risultato della solidificazione di una certa fase liquida formata durante la sinterizzazione. Figura 2, c mostra gli alti livelli di rame con alto ossigeno e silicio più basso in questa fase di limite di granulo. In queste aree, l'intensità delle Cu-Righe dello spettro di EDX è superiore all'intensità delle Co-Righe (Figura 2, c). L'esistenza della fase liquida alla temperatura della sinterizzazione è supportata tramite l'osservazione del picco endotermico al K circa 1360 (1090°C) al riscaldamento di un campione. Il significato più preferibile della temperatura di fusione di CuO è 1093-1099°C [31].

Figura 1. micrografi di SEM di superficie come-sinterizzata_2342523 del varistore ceramico dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO (a) senza aggiunta di CuO, (b) con un'aggiunta 0,1 mol.% CuO e (c) 0,5 mol.% CuO. Le fasi secondarie Chiaramente visibili A e B sono tracciate.

Queste temperature sono vicine e, pertanto, probabilmente la fusione di CuO ha luogo sotto la temperatura della sinterizzazione. La situazione può essere abbastanza complicato dovuto la conversione possibile di CuO a CuO₂ (osservato perso della massa può essere spiegato tramite l'instabilità di ossigeno). Questa fase ricca del Cu si presenta ai limiti di granulo piuttosto inhomogeneously in tutto il campione. La Diffrazione ai raggi X del campione con 0,5 righe di manifestazioni di mol.% CuO soltanto di SnO (₂ struttura di rutilo) tetragonale e di è la stessa per il campione con 8 mol.% CuO. La termogravimetria mostra la diminuzione della massa durante il riscaldamento sia in in campioni sinterizzati che unsintered sebbene nel precedente la perdita di massa sia più bassa. Di Conseguenza, una certa parte di CuO presumibilmente può essere evaporata durante la sinterizzazione e, pertanto, è difficile da individuare le righe di XRD relative a CuO. Nello spettro di XRD del campione con 50 mol.% CuO le righe di SnO₂, CuO e CuO₂ sono vedute. Suggerisce che CuO non formi affatto il composto con SnO₂, ma piuttosto che sia CuO che CuO₂ possono esistere nel campione sinterizzato. Ulteriormente, il campione con 0,5 mol.% CuO contiene una piccola quantità di fasi Cu-Co-o (possibilmente con Sn) come si vede in Figura 1, c che non sono rilevabili da XRD.

Figura 2. spettri di EDX del campione con 0,5 mol.% CuO (si veda Figura 1, c) mostrando l'analisi (a) del granulo₂ di SnO, (b) di inclusione di cristallo Ricca Co (B indicata nella Figura 1, c) e (c) di fase secondaria Ricca di Cu (A indicato nella Figura 1, c).

È necessario da precisare che la formazione delle barriere di granulo-limite durante la sinterizzazione in atmosfera ossidante dipende da molti fattori come la struttura della superficie ed alla rinfusa dei granuli₂ di SnO, l'orientamento reciproco dei granuli vicini, la struttura elettronica della superficie, l'ossigeno chemisorbed, gli additivi usati dell'ossido ed altri. Questo problema è abbastanza complicato (vedi, per esempio, [32]) e, estende oltre l'analisi della composizione discussa in questo documento. Per quella ragione la struttura dei granuli e dei limiti di granulo non è discussa in questo documento.

Nella la Figura 3 caratteristiche di corrente-tensione_2342523 della ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO con la quantità differente di CuO sono indicati e sono non lineari. L'intensità di campo elettrica ed il coefficiente della non linearità (a 10-3 cm2 di A) sono presentati in Tabella 1.

Tabella 1. Alcuni parametri_2342523 della ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO.

La E₁ è campo elettrico ottenuto alla densità di corrente 10^-3 A cm^-2
il β è il coefficiente della non linearità stimato alla densità di corrente 10^-3 A cm^-2

I beni Elettrici dei varistori₂ di SnO [2, 6, 8, 14, 15, 19-22, 24-26] come pure dei varistori di ZnO [16, 23, 27] sono gestiti dai limiti di granulo perché in questa ceramica granuli sono abbastanza conduttivi ma dalle regioni di granulo-limite sono resistente dovuto la formazione di barriere potenziali di granulo-limite durante la sinterizzazione in atmosfera ossidante. Le misure A Corrente Forte di impulso indica che la resistività del granulo in varistore₂ di SnO è di circa 4 Ohm·cm sebbene la resistività del basso campo del campione ceramico sia di circa 109 Ohm·cm [21]. Di Conseguenza, i granuli non pregiudicano i beni elettrici di CC dei varistori₂ di SnO e non diventano importanti soltanto nell'intervallo a corrente forte. La variazione di piccoli additivi a SnO₂ può cambiare gli stati di formazione della barriera e, pertanto, può cambiare i beni elettrici dei varistori₂ di SnO. Il trattamento di formazione della barriera nella ceramica₂ del varistore di SnO può essere influenzato dalla formazione di fasi secondarie di granulo-limite come nel caso della ceramica₂ del varistore di SnO con la Bio-₂₃ aggiunta [19]. Una simile situazione può accadere nel caso attuale dell'aggiunta del Cu (si vedano Figure 1 e 2). Le caratteristiche di corrente-tensione_2342523 della ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO dipendono dall'importo di CuO come discusso qui sotto. Il campo elettrico leggermente è cambiato con aumento dell'importo di CuO nell'intervallo 0.05-0.1mol.% ed è diminuito forte per 0,5 mol.% CuO (Figura 3, Tabella 1). Alle 0,5 aggiunte di mol.% CuO la crescita di granulo è osservata (Figura 1, c) e, pertanto, diventa più in basso. Tale correlazione può essere realizzata se supponiamo che la tensione nell'ordine di alta non linearità per i singoli limiti di granulo differenti nella ceramica studiata con la quantità variabile di CuO è relativamente costante. La Simile situazione ha luogo generalmente nella ceramica del varistore di ZnO [16] ma per la ceramica₂ del varistore di SnO questo problema è ancora aperto. Durante la formazione della sinterizzazione di fase secondaria nel campione con 0,5 mol.% CuO può essere presupposto (si vedano Figure 1 e 2). L'effetto dell'aggiunta di CuO sulla conducibilità del basso campo non è ben-contrassegnato da Figura 3 possibilmente dovuto un atto di alcuni fattori opposti.

Figura 3. caratteristiche di Corrente-Tensione_2342523 della ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO con la quantità differente di CuO. Le Misure sono realizzate ad umidità relativa fissa 51%.

Da un lato, l'aumento dell'aggiunta di CuO nell'intervallo 0.05-0.1 mol.% può presumibilmente migliorare la distribuzione dell'Ass.Comm.₂₃ in tutto il campione dovuto l'aspetto della fase liquida e promuovere l'aumento dell'altezza della barriera. Poi la conducibilità del basso campo può essere più bassa. Per esempio, un'aggiunta dell'Ass.Comm._{23 22334}al SnO-Bio--Coo-NbO₂₅ piombo ad un aumento dell'energia di attivazione della conduzione elettrica da 0,87 a eV 1,2 (vedi [19, 21]).

d'altra parte, può essere presupposto che alle temperature elevate (sopra K) circa 1300 sia gli ioni Cu2⁺ che il Cu⁺ può esistere della nella fase secondaria Ricca di Cu e sul raffreddamento dopo la sinterizzazione del rapporto Cu2/Cu⁺⁺ è aumentato [25]. Di conseguenza una certa piccola quantità di ossigeno sarà saldata da rame invece di adsorbimento al limite di granulo. Di Conseguenza, l'altezza della barriera e l'energia di attivazione in ceramica con il più alta aggiunta di CuO possono essere più basse e la conducibilità del basso campo rispettivamente può essere più alta. A 0,5 mol.% CuO, la corrente del basso campo attraverso la barriera di granulo-limite può essere comparabile alla corrente attraverso la fase secondaria. Ciò può essere responsabile dell'osservato di (Figura variazione debole di 3) delle caratteristiche di corrente-tensione ai campi elettrici bassi (dove le correnti sono nell'intervallo A 10-8-10-6).

Per la valutazione della dipendenza della temperatura di altezza della barriera di granulo-limite di conduttività elettrica è stato studiato (Figura 4). I Valori ottenuti per l'energia di attivazione della conduzione elettrica sono riassunti in Tabella 1. Può essere presupposto che il livello di Fermi nel granulo del diossido dello stagno lontano dal limite sia situato circa 0.1-0.2 eV sotto il limite della banda della conduzione [4]. Di Conseguenza, i valori ottenuti danno la valutazione abbastanza corretta dell'altezza della barriera: . I valori Sperimentali di sono diminuiti con l'aggiunta di CuO (Tabella 1). Di Conseguenza, l'altezza della barriera è diminuita con l'aggiunta di CuO possibilmente dovuto un aumento del rapporto Cu2/Cu⁺⁺ al raffreddamento dopo la sinterizzazione (vedi [25]).

Figura 4. dipendenza di Temperatura di conduttività elettrica di CC in aria (riscaldamento) per_2342523 la ceramica del varistore dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO con la quantità differente di aggiunta di CuO.

Tuttavia, il coefficiente della non linearità (a 10^-3 A cm^-2) è aumentato con l'aggiunta di CuO fino ad un massimo di 50 a 0,1 mol.% CuO ma materiale con 0,5 mostre di mol.% CuO un coefficiente basso della non linearità (Tabella 1). Considerare quell'Ass.Comm. che₂₃ l'aggiunta è responsabile di un aumento della non linearità nell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.₂₃₄₂₅ del sistema₂₃ [15], aumento osservato con dell'aggiunta di CuO può essere spiegato tramite migliore distribuzione dell'Ass.Comm.₂₃ in tutto il campione in presenza di CuO. È stato indicato recentemente che una dipendenza dell'altezza della barriera da tensione per il singolo limite₂ di granulo di SnO svolge un ruolo chiave nell'effetto del varistore e determina la corrente-tensione caratteristica di un campione ceramico [21]. Poi, la piccola aggiunta di CuO insieme all'aggiunta₂₃ dell'Ass.Comm. può promuovere alcuni cambiamenti nella distribuzione di energia dell'interfaccia (CuO, Ass.Comm.₂₃) e della densità di stati in serie₂₃ (dell'Ass.Comm.). Di conseguenza l'altezza della barriera è diminuita leggermente ai campi bassi ma è diminuita di più agli alti campi. Ciò piombo alla non linearità relativamente alta di corrente-tensione caratteristica del campione con 0,1 mol.% CuO (Tabella 1). A 0,5 di fasi secondarie Ricche di Cu di mol.% CuO, essendo abbastanza conduttivo, può lavorare come scambio al limite di granulo che fa diminuire la non linearità della sua caratteristica di corrente-tensione. Di Conseguenza, il coefficiente della non linearità passa il massimo con la variazione dell'aggiunta di CuO.

È stato indicato recentemente che_2233425 la ceramica₂₃ dell'SnO-Bio--Coo-NbO-Ass.Comm. (con la Bio-₂₃ aggiunta) è materiali con i beni combinati di un varistore (agli alti campi) e di un sensore di umidità (ai campi bassi) [19, 20]. Di Conseguenza, abbiamo deciso di studiare le caratteristiche di corrente-tensione_2342523 della ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO agli stati variabili di umidità. È stato trovato che tutti i materiali studiati sono non solo non Ohmici ma umidità sensibili. Come le caratteristiche supplementari di una corrente-tensione di esempio del campione con 0,1 mol.% CuO in aria con umidità relativa differente sono indicate nella Figura 5.

Figura 5. densità di corrente Contro il campo elettrico per_2342523 il campione di SnO-CoO-NbO-CrO-0.1 mol.% CuO in aria con umidità relativa differente.

Può essere veduto che la conduttività elettrica del basso campo è aumentata con umidità relativa, tuttavia, le caratteristiche di corrente-tensione sono ancora altamente non lineari agli alti campi (Figura 5). Il coefficiente della sensibilità di Umidità è diminuito gradualmente con l'aggiunta di CuO nell'intervallo 0-0.5 mol.% (Tabella 1). Per le quantità elevate mol.% dell'aggiunta di CuO di abbassamento (2, 4 e 8) più ulteriormente di (5,5·10², 5,5 e 1,2,) sono trovati rispettivamente. È presupposto che la diminuzione osservata del possa di essere riferita non solo alla copertura delle regioni di granulo-limite entro della la fase ricca CuO ma pure ad un atto di questa fase come scambio ad un limite di granulo. Un'aggiunta di CuO può probabilmente diminuire il ruolo del meccanismo in relazione con la barriera della sensibilità. Quindi, la ceramica_2342523 ottenuta del varistore dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO è materiali con conduttività elettrica abasso campo umidità sensibile. Il valore di capacità in a materiali controllati a barriera dovrebbe essere sensibile alla variazione di tendenziosità di tensione. Di Conseguenza, le misure di capacità possono dare un'indicazione supplementare di una presenza delle barriere potenziali di granulo-limite in materiali studiati ed i parametri di queste barriere possono essere ottenuti.

Applicazione di diminuzione rapida di cause di tensione di CC della capacità in tempo dovuto un bloccaggio degli elettroni agli stati di granulo-limite (Figura 6). Dopo una diminuzione di tendenziosità di CC a zero ha aumentato lentamente dovuto un'emissione degli elettroni dagli stati di granulo-limite (Figura 6). L'Più Alta tensione applicata causa la più forte diminuzione della capacità, quindi, dopo che l'eliminazione della capacità di tensione è rilassata dai valori più bassi. Se presupponiamo che diminuzione quasi esponenziale della differenza di capacità in tempo (Figura 6), quindi le costanti di tempo per due curve di rilassamento ottenute dopo che l'applicazione delle tensioni differenti (50 e 100V) è approssimativamente uguale perché gli stessi livelli sono riempiti alle tensioni differenti. La Simile variazione di capacità in tempo è stata osservata nell'intervallo esplorato della temperatura 290-360 K per tutti i campioni studiati.

Figura variazione di Volta di 6. della capacità del campione ceramico senza aggiunta di CuO nell'ambito di tendenziosità U=50 V, rilassamento successivo di CC di capacità a tendenziosità U=0, poi capacità nell'ambito di tendenziosità U=100 V di CC e rilassamento successivo di CC di capacità a tendenziosità U=0 di CC.

Questo fenomeno può essere realizzato in base al modello presentato nell'Appendice che suppone che la barriera di granulo-limite in varistori del diossido dello stagno studiati può essere la doppia barriera di Schottky (due barriere di Schottky connesse nelle direzioni opposte). Ulteriormente, l'aumento di tensione di CC (da 50 a 100V) piombo ad una diminuzione del valore di capacità dello stato di stabilità (Figura 6).It può essere spiegata da un certo allargamento del livello di svuotamento sul lato positivo del limite di granulo (strato di sbarramento polarizzato inverso di Schottky). Per la valutazione dell'energia del livello dell'intrappolamento (l'energia degli stati di granulo-limite che catturano gli elettroni; questa energia è calcolata dalla cima delle curve di rilassamento di capacità della barriera) (Figura 6, senza preconcetti) è stata registrata a parecchie temperature per ogni campione. Risultati ottenuti in disgaggio secondo Eq. (A10) (vedi l'Appendice) sono presentati nella la Figura 7.It è veduto che la differenza fra due campioni con la quantità differente di CuO è piccola. Leggera diminuzione dei pendii a tutte le temperature per il campione con 0,5 mol.% CuO rispetto al campione senza CuO (Figura 7) può essere collegata con gli più alti valori del tempo di rilassamento (vedi Eq. (A10) nell'Appendice).

Figura una dipendenza di 7. Volte di (vedi Eq. (A10)) a parecchie temperature per il campione ceramico senza CuO (lasciato) e per il campione ceramico con 0,5 aggiunte di mol.% CuO (destra).

Ciò è confermata da Figura 8. Una Certa crescita per del campione, in cui la fase secondaria esiste (Figure 1 e 2), possono essere dovuto il coefficiente più basso di emissione in Eq. (A9) (vedi l'Appendice) sebbene l'energia sia quasi la stessa (si veda Figura 8): nel caso del campione con 0,5 mol.% CuO alcuni stati localizzati di granulo-limite possono essere situati nella fase secondaria citata.

Figura 8. dipendenza di Temperatura di tempo di rilassamento per_2342523 la ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO con la quantità differente di CuO.

Gli Elettroni sfuggono a da questi stati più lenti di dagli stati di granulo-limite alla superficie di SnO₂ (campione senza aggiunta di CuO), quindi, i coefficienti di emissione proviene più bassi ed il tempo di rilassamento (vedi Eq. (A9)) è più alto per il campione con 0,5 mol.% CuO. (Vedi l'Appendice) nel granulo-limite secondario di modello sviluppato la fase è assente sebbene le simili formule si pensino che se considerino una tal fase di granulo-limite.

Dovrebbe essere citato che le curve sperimentali nel disgaggio non sono rigorosamente lineari. Considerare Eq. (A10) può essere concluso che il tempo di rilassamento leggermente è cambiato durante il trattamento di rilassamento.

Le dipendenze della Temperatura del momento di rilassamento per_2342523 la ceramica dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO con la quantità differente di CuO sono indicate nella Figura 8. Nei valori della Tabella 1 dell'energia degli stati dell'intrappolamento di granulo-limite stimati da Figura 8 sono riassunti. Sono quasi gli stessi per i campioni con la quantità differente di aggiunta di CuO. Possibilmente, gli importi differenti dell'aggiunta di CuO possono pregiudicare non solo la posizione ma come pure la densità degli stati di granulo-limite.

Sarebbe utile paragonare i valori ottenuti all'altezza della barriera. È veduto dalla Tabella 1 che i valori ottenuti riempiono la circostanza: . Significa che il granulo-limite specifica che gli elettroni di bloccaggio a tendenziosità di CC sono situati sopra il livello di Fermi in un equilibrio. Questo fatto conferma ulteriormente l'applicabilità del concetto della barriera di granulo-limite alla ceramica_2342523 studiata dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-CuO. A parer nostro [21], l'aggiunta₂₃ dell'Ass.Comm. rende la dipendenza dell'altezza della barriera da tensione alle alte tensioni più forte sebbene il valore assoluto dell'altezza della barriera a bassa tensione (stimata dall'energia di attivazione trovata ai campi bassi) non possa essere il più alto come è stato osservato in questo caso (vedi la Tabella 1).

Nell'interpretazione dei dati ha presentato l'aspetto importante è l'esistenza delle barriere potenziali di granulo-limite. Questo concetto può spiegare la conduzione non Ohmica [21-23], la sensibilità di umidità relativa di conduttività elettrica del basso campo [19, 20], diminuzione osservata della capacità con tensione di CC (Figura 6) e rilassamento di capacità (Figure 6-8). Ulteriormente, il ruolo chiave delle barriere di granulo-limite nei beni elettrici della ceramica basata diossido dello stagno studiata è confermato dalla correlazione osservata fra un aumento di conduttività elettrica e un aumento della capacità di campione se l'altezza della barriera (l'energia di attivazione di conduzione elettrica) è diminuita. La diminuzione dell'altezza della barriera causa non solo l'attivazione più facile degli elettroni sopra la barriera ma pure la diminuzione dello spessore della barriera e l'aumento successivo della capacità.

Il diossido dello Stagno ha basato l'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm.-xCuO della ceramica_2342523 del varistore (x=0; 0,05; 0,1 e 0,5) doppie funzioni della mostra del varistore (all'alto campo elettrico) e del sensore di umidità (al campo elettrico basso). Il più alto coefficiente della non linearità al campo elettrico (misurato a densità di corrente 10^-3 A cm^-2) è stato ottenuto per le 0,1 aggiunte di mol.% CuO. Il coefficiente della sensibilità di Umidità è diminuito con l'aggiunta di CuO e il più alto valore è trovato per₂₃₄₂₅ la ceramica₂₃ dell'SnO-Coo-NbO-Ass.Comm. (senza CuO). Il varistore Osservato ed a beni umidità sensibili possono essere spiegati nei telai del concetto della barriera di Schottky del doppio di granulo-limite come diminuzione dell'altezza della barriera con il campo elettrico o l'umidità relativa. È osservato che la capacità è diminuita in tempo nel campo elettrico e poi, rispettivamente, è aumentato in tempo al campo zero. Di Conseguenza, una conferma supplementare della natura della barriera della conduzione elettrica è stata trovata dagli studi isotermici svolti di rilassamento di capacità. L'energia degli stati monoenergetici dell'intrappolamento di granulo-limite dalla cima della barriera è stata stimata con questo metodo. Questi valori sono di meno che quelli trovati per energia di attivazione della conduzione elettrica (come misura dell'altezza della barriera). Dà la conferma supplementare del concetto della barriera di granulo-limite.

Questo studio è stato svolto in parte nei telai del progetto SEP-2003-C02-42821, CONACYT, Messico. Il Finanziamento dalla Società Reale, Regno Unito (2007R1/R26999) riconoscente si riconosce.

L'Ossigeno può essere chemisorbed alla superficie del diossido N tipo dello stagno durante la sinterizzazione. Come conseguenza di questo trattamento un elettrone dalla massa di un granulo è catturato alla superficie. Di Conseguenza, la superficie è fatta pagare negativamente. In conseguenza di quello, dovuto l'elettro stato di neutralità, una certa regione vicino alla superficie del granulo ha un deficit degli elettroni. In questa regione di svuotamento la carica positiva dei donatori ionizzati esiste ed il campo elettrico incorporato compare. Questo campo elettrico incorporato concede avvicinarsi alla superficie soltanto quegli elettroni che hanno sufficientemente alta energia. Cioè la barriera potenziale di superficie compare.

Presupponendo quello nella regione di svuotamento la carica spaziale è formata soltanto dai donatori ionizzati, quindi la barriera potenziale di superficie è conosciuta come barriera di Schottky. Al limite di granulo la doppia barriera (simmetrica) esiste. Supponga che la barriera di granulo-limite in varistore del diossido dello stagno studiato può essere la doppia barriera di Schottky (due barriere di Schottky connesse nelle direzioni opposte) con infinitamente di strato sottile della fase intergranulare fra loro. Un Tal modello è usato spesso per i varistori di ZnO [16]. In quel caso dalla soluzione di equazione di Poisson l'altezza della barriera è:

dove è la carica elementare, è la densità erogatrice dei donatori bassi completamente ionizzati nei granuli, è la larghezza del livello di svuotamento in un granulo a tensione zero, è la costante dielettrica relativa del granulo, è la costante dielettrica di spazio libero.

L'elettro stato di neutralità a tendenziosità zero può essere scritto in un modulo, in cui è la densità di superficie degli elettroni localizzati al limite di granulo ai livelli profondi. Gli stati Profondi sono situati sotto il livello di Fermi nell'equilibrio. La maggioranza di loro è occupata nell'equilibrio. I livelli Bassi sono situati sopra il livello di Fermi nell'equilibrio. Sono vuoti nell'equilibrio. Tuttavia, a tendenziosità di CC (situazione di non equilibrio) gli elettroni possono essere catturati pure agli stati bassi di granulo-limite (o agli stati erogatori profondi vuoti vicino al limite geometrico ma per semplicità è presupposto qui che gli elettroni siano catturati agli stati dell'interfaccia di granulo-limite soltanto). Di Conseguenza, nell'non equilibrio gli elettroni catturati circostanze possono occupare alcuni livelli sopra il livello di Fermi nell'equilibrio. Quindi, la densità di superficie totale degli elettroni localizzati al limite di granulo ai livelli profondi e bassi può essere presentata As

dove N_ss (t) è la concentrazione di elettroni catturati agli stati bassi di granulo-limite.

Poi la capacità della barriera di limite di granulo (per unità di superficie) dopo che l'influenza di tensione può essere ottenuta come capacità di condensatore normale con la doppia larghezza di svuotamento:

Nell'equilibrio N_ss (t) = 0 e C (t)=C_o, dove

è la capacità del limite di granulo nell'equilibrio (prima di un'applicazione di tendenziosità). L'Applicazione di tensione di CC causa la violazione di un equilibrio e di un bloccaggio supplementare degli elettroni. In questo caso è aumentato ed è diminuito. L'Aumento della tassa catturata piombo alla diminuzione della capacità e del versa del vice. Se facciamo diminuire la tendenziosità di CC a zero, quindi il sistema andrà ad equilibrio e gli elettroni catturati agli stati bassi di granulo-limite saranno emessi gradualmente. Come conseguenza di questo, sarà diminuito e sarà aumentato. Di Conseguenza, in un esperimento la diminuzione della capacità nell'ambito di CC applicata diagonale e dopo aumento della capacità al può a essere osservata se il modello discusso descrive correttamente la situazione in materiale studiato. È il caso poichè può essere veduto da Figura 6.

Ancora, è possibile stimare la profondità degli stati bassi di granulo-limite, che è presupposta per essere monoenergetical. A questo fine, la cinetica della capacità a tensione zero (dopo un'applicazione di tensione di CC diversa da zero) dovrebbe essere ottenuta alle temperature differenti. Eq. (A3) può essere scritto As

L'espressione per può essere trovata dall'equazione che descrive il bilanciamento dei portafili agli stati bassi di granulo-limite:

dove e sono i coefficienti del bloccaggio e l'emissione, rispettivamente, è la concentrazione totale di stati bassi di granulo-limite, è l'energia degli stati dell'intrappolamento di granulo-limite (calcolati dalla cima della barriera).

La soluzione di ultima equazione può essere trovata nel modulo:

La soluzione di ultima equazione può essere trovata nel modulo:

dove

è la costante di tempo del trattamento dell'emissione (il tempo di rilassamento o la vita degli elettroni agli stati bassi di granulo-limite) ed è la densità di superficie degli elettroni localizzati agli stati bassi di granulo-limite a.

Poi da Eqs. (A5) ed (A8) abbiamo:

dove è la capacità prima dell'applicazione di tensione di CC ed è la capacità dopo l'applicazione di tensione di CC (prima di rilassamento).

Se i dati sperimentali ottenuti ad una determinata temperatura T sono presentati nel registro la D (t) del disgaggio - t, quindi è possibile trovare il τ di costante di tempo. Facendo Uso dei valori del τ ottenuti a parecchie temperature, in base a Eq. (A9) si può stimare la profondità degli stati bassi E. di granulo-limite._T

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A.B. Glot
División de Estudios de Posgrado, Universidad Tecnológica de la Mixteca, Huajuapan de León, Oaxaca 69000 México