簡介 為全球大氣汙染減少和汙水的洗淨運作非常有效率的 photocatalytic 系統的設計是有吸引力和其中一個在研究的最理想,並且最富挑戰性的目標不傷環境的催化劑 [1-8]。 TiO2 光催化劑在被再發出的歲月吸引注意,因為 TiO2 光催化劑可能完全地礦化含毒物和 nonbiodegradable 有機物到 CO2, HO2 和無機組成部分 [3]。 許多研究執行為2 汙水的洗淨使用 TiO 光催化劑。 在汙水的洗淨的過程中,光催化劑必須從這杯對待的水分隔。 從水要分隔光催化劑,在粒狀材料應該支持光催化劑。 作為光催化劑技術支持, SiO2 和泡沸石用途廣泛 [1, 3-7]。 另一方面,碳化硅 (SiC) 有實際厚層性質例如高 thermostabilty,高機械強度和高電導率和使用了作為催化劑技術支持 [8-12]。 另外, SiC 容易地被鑄造到補白和為廢氣排放補白汽車已經使用了 [10]。 雖然可能是有用的技術支持用於液體階段的光催化劑,沒有關於在 SiC 存款的 TiO 光催化劑2 屬性的報表。 在本研究中,我們處理了 TiO 光催化劑的準備和描述特性2 在 SiC 技術支持存款的使用綜合用 carbothermic 減少方法 [13] 和被展示此 TiO Sic 催化劑的成功的利用率的 TiC Sic 納諾微粒前體2在水中稀釋的 2 丙醇的 photocatalytic 降低的。 實驗程序 要綜合 TiC Sic 前體,鈦 tetraisopropoxide (TPOT),四乙 orthosilicate (TEOS) 和酚醛樹脂是混雜的在室溫。 在混合物的持續攪拌以後對凝膠化的,得到的膠凝體 pyrolyzed 在 1273 在氮氣氣氛下的 K。 此材料被預先加熱在 1873 在 Ar 流下的 K 產生這個 TiC Sic 前體由 carbothermic 減少 [13]。 獲得的 TiC Sic 粉末 (在槽牙比例的 Ti/Si=0.4)在 873 K 的航空然後被鍛燒綜合 TiO Sic2 光催化劑。 TiO-SiO22 光催化劑 (在槽牙比例的 Ti/Si=0.4) 用這個溶膠凝膠相互轉換的方法在 873 K. 的航空準備使用 TEOS、 TTIP 和對氨基苯甲酸二并且被鍛燒了。 在邊緣結構 (XANES) 光譜附近的 X-射線吸收被評定了在光子工廠的 BL-7C 設備國家實驗室的高能物理的,築波。 範例的 X 光衍射模式由與 CuKa 輻射的 Rigaku RINT2500 衍射計評定。 X-射線光電子分光學 (XPS) 使用 Mg 鉀線路,記錄了與 JEOL 微探針系統。 光催化劑 (50 毫克) 調用了到石英細胞用 2 丙醇 (2.6x10 mol 的水溶液-3 dm-3, 25 ml)。 在紫外光輻照區域之前,引起了暫掛 O 流 1 个 h 的在黑暗的情況下。 這個範例然後被照耀了在 295 K 使用紫外光 (λ> 250 毫微米) 從有持續攪拌的一個 100 W 高壓 Hg 閃亮指示 在2 這個系統的 O 氣氛下。 氣相色譜分析產品。 使用一個常規真空系統,水催化劑的吸附等溫線被評定了在 293 K。 結果和論述 圖 1 顯示從 TiC Sic 前體和 TiO Sic 光催化劑的準備的2 XRD 模式 TiC Sic 前體和 TiO-SiO22 光催化劑準備用這個溶膠凝膠相互轉換的方法和被鍛燒在 873 K。 在這個 TiC Sic 範例,非常鋒利的 XRD 峰頂可分配對 TiC 和 SiC 被觀察了,指示結晶良好的 TiC Sic 前體獲得了。 在 873 K 的鍛燒以後,從水晶 TiO 的 anatase 和金紅石階段2 在 TiO Sic 光催化劑2被觀察了。 然而, TiO-SiO22 光催化劑被鍛燒在 873 K 沒有陳列 XRD 峰頂由於明確的階段,表明 TiO2 種類存在於一個無定形的階段或作為極其細小的微粒。 TiO-SiO22 光催化劑被鍛燒在 1173-1473 K 陳列了 anatase XRD 峰頂,但是結晶性比那 TiO Sic 光催化劑被鍛燒2在同一個溫度和表面極大減少了在鍛燒高溫,從 169 毫克在 873 K 到 0.62-1 毫克更改的表面在 14732-1 K. 低。  圖 1 TiC Sic 前體 (a), TiO Sic 光催化劑 (b)2 和 TiO-SiO 光催化劑 (c) XRD22 模式。 在 TiO Sic 光催化劑和 TiO-SiO 光催化劑鈦 K 邊緣的2 XANES 光譜22 在表 2. 顯示。 在鈦 K 邊緣的 XANES 光譜顯示幾個明確定義的前邊緣峰頂哪些與包圍鈦原子的這個局部結構有關。 相對強度這些前邊緣峰頂在鈦原子 [1 的] 協調編號提供有用的信息。 TiO Sic2 光催化劑陳列了可以被分配到 anatase 和金紅石混合物出現與高結晶性的三個小的明確定義的前邊緣峰頂。 然而, TiO-SiO22 光催化劑展覽一個強烈的唯一前邊緣峰頂,表明一部分的氧化鈦種類有四邊形協調在 SiO2 矩陣 [5]。 圖 2 鈦 TiC Sic precusor (a), TiO Sic 光催化劑 (b) 和2 TiO-SiO 光催化劑 K 邊緣 XANES 光譜22 。 圖 3 顯示 TiO Sic 光催化劑和 TiO-SiO 光催化劑鈦 2p 和 Si2 2p XPS 光譜22 。 鈦 2p XPS 範圍的位置表明 TiO2 在兩光催化劑表面存在了。 TiO Sic2 與 TiO-SiO 比較22,高峰強度與在 TiO Sic 的3/2 鈦 2p 和1/2 鈦 2p 相應2高於那在 TiO-SiO22。 此結果表明 TiO 目錄2 在 TiO Sic2 表面的高於那在 TiO-SiO 表面22 ,并且 TiO-SiO 的 TiO 種類的2 大部分22 存在 SiO2 矩陣裡面。 Si 2p 光譜表示在 TiO Sic 表面的 SiC 部分地被氧化了到 SiO2 由 TiC Sic 的鍛燒。  圖 3 TiO Sic 光催化劑 (a) 和 TiO-SiO 光催化劑 (b) 鈦 2p2 和 Si 2p XPS22 光譜。 要調查 TiO Sic 光催化劑 photocatalytic 反應性2,在水中稀釋的 2 丙醇的降低被執行在紫外光輻照區域下。 圖 4 顯示液體階段的 photocatalytic 回應的回應時間配置文件在 TiC Sic 前體、 TiO Sic2 光催化劑和 TiO-SiO22 光催化劑的。 當紫外光打開了,光催化劑分解了 2 丙醇到丙酮, CO2,和 HO2,并且終於,丙酮也被分解了到 CO2 和 HO2。 另一方面, TiC Sic 前體沒有分解對 2 丙醇。 TiO Sic2 光催化劑比 TiO-SiO 光催化劑快速地分解了22 2 丙醇。 這表明 SiC 是高效的技術支持在2 水中可以為有機化合物降低使用的納諾尺寸 TiO 光催化劑。  在 TiC Sic 前體、 TiO Sic 光催化劑和 TiO-SiO 光催化劑的圖 4 在水中 2 丙醇稀釋的 Photocatalytic22 降低。 圖 5 顯示 photocatalytic 反應速率正常化按 TiO 重量2 在催化劑內包括了在 TiO Sic 光催化劑, TiOSiO2 光催化劑的 6 个 h2-2 輻照區域以後,并且相當數量在 TiO Sic 光催化劑和2 TiO-SiO 光催化劑的水22 吸附也顯示。 TiO Sic2 光催化劑比 TiO-SiO 光催化劑和相當數量22 在 TiO Sic 光催化劑的水吸附小於2在 TiO-SiO 光催化劑陳列了更高的 photocatalytic22 反應性。 TiO Sic 光催化劑疏水屬性2可能由 SiC 表面疏水屬性造成。 這表明在 SiC2 存款的結晶良好的 TiO 有高效的 photocatalytic 反應性,并且 SiC 技術支持疏水表面也是非常認識到的重要因素這種液體階段的回應的高效的 photocatalytic 反應性。  在 TiO Sic 光催化劑和 TiO-SiO 光催化劑的圖 5 Photocatalytic 反應性 2 丙醇和2相當數量的水22 吸附。 結論 在2 SiC 存款的 TiO 光催化劑 (TiO Sic2) 準備由這個 TiC Sic 前體的鍛燒在水中顯示了被稀釋的 2 丙醇的降低的高 photocatalytic 反應性。 TiO Sic2 光催化劑比常規溶膠凝膠相互轉換的方法準備的22 TiO-SiO 光催化劑顯示了更高的 photocatalytic 反應性。 和 SiC 技術支持疏水2 表面發現結晶良好的 TiO 的形成在 SiC 的與 TiO Sic 光催化劑有關高效的 photocatalytic 反應性2。 因為 SiC 是機械上嚴格足够使用作為補白為水淨化, SiC 是一名好候選人作為技術支持用於2 液體階段的回應的 TiO 光催化劑。 鳴謝 當前工作由科學研究的 (KAKENHI) 財政補貼支持在優先範圍 「分子納諾動力」從教育部、文化、體育運動、科學技術 (沒有 17034036,沒有 17360388)。 此工作部分進行在合作研究下項目在連接的和銲接的研究所 (JWRI) 的大阪大學。 X-射線吸附實驗在 KEK 執行 (2004G295) 的光子工廠。 參考 1. H. Yamashita 和 M. Anpo」,局部結構和在微型的 andmesoporous 泡沸石材料內和氧化鉻種類的合併的 Photocatalytic 反應性 Titaniumoxide : XAFS 和 Photoluminescence 學習」 , 7471-459 (2003)。 2. N. 武田、 T. Torimoto, S. Sampath, S. Kuwabata 和 H. Yoneyama, 「惰性技術支持的作用二氧化鈦裝載對氣體丙醛的光解費率的改進」, J. Phys。 Chem。, 99, 9986-9991 (1995)。 3. T. 石川、 H. Yamaoka, Y. Harada, T. Fujii 和 T. Nagasawa, 「根本表層的在原處形成的一個通用進程在陶瓷的」,本質, 416, 64-67 (2002)。 4. H. Yamashita、 Y. Ichihashi, M. Harada, G. 斯圖爾特, M.A. Fox 和 M. Anpo, 「1 辛醇的 Photocatalytic 降低在停住的氧化鈦和在 TiO2 粉末催化劑」, J. Catal。, 158, 97-101 (1996)。 5. H. Yamashita, S. 川崎、 Y. Ichihashi, M. Harada, M. Anpo, G. 斯圖爾特, M.A. Fox, C. 路易斯和銀灰色硅二進制氧化物催化劑的 M. Che, 「描述特性溶膠凝膠相互轉換的方法和他們的 Photocatalytic 反應性準備的為 1 辛醇的液體階段的氧化作用」, J. Phys。 Chem。 B, 102, 5870-5875 (1998)。 6. H. Yamashita、 K. Maekawa, H. Nakao 和 M. Anpo,高效的吸附和在水中稀釋的有機汙染物的 Photocatalytic 降低使用氟化物被修改的疏水 Mesoporous 硅土」, Appl。 海浪。 Sci。, 237, 393-397 (2004)。 7. K. Ikeue、 H.Yamashita、 T. Takewaki 和 M. Anpo, 「CO 的 Photocatalytic 減少2 與 HO2 在鈦βZeolite 光催化劑: 疏水和親水屬性的作用」, J. Phys。 Chem。 B, 105, 8350-8355 (2001)。 8. H. Yamashita、 K. Maekawa, Y. Nakatani, J。 - J。公園和 M. Anpo」, 2 丙醇 Dilluted 的 Photocatalytic 降低在水中與在2 罪孽裝載的 TiO 光催化劑34」, Chem。 Lett。, 32, 910。 (2003) 9. Z. 劉、 W. 沈, W. Bu, H. 陳, Z. 華, L. 張, L. 李, J. Shi 和 S. Tan, 「」, Micropor。 Mesopor。 Mater。 , 137-145 (2005)。 10. K. Guerfi、 S. Lagerge, M.J. Meriziani, Y. Nedellec 和 G. Chauveteau, 「氧化作用的影響對碳化硅表面屬性」, Thermochim。 學報, 434, 140 (2005)。 11. N. Keller、 C. Pham-Huu, M.J. Leduox, C. Estournes 和 G. Ehret, 「Catal。 阿格納。, 187, 255-268 (1999)。 12. N. Keller、 O. Reiff, V. Keller 和 M. Ledoux, 「形狀內存綜合方法增長的高表面 Submicrometer 尺寸β Sic 微粒」 , 1353-1360 (2005)。 13. M. Narisawa、 H. Ukon, K. Okamura, S. Shimada 和 T. Katayama, 「SicTiC 由酚醛樹脂醇鹽雜種前體加熱分解的粉末綜合」 , 518-522 (2002)。 聯絡詳細資料 |